w 1964 roku Daniels napisał „It Hurts Me” (piosenkę, którą nagrał Elvis Presley) wraz ze swoim przyjacielem, producentem Bobem Johnstonem, pod nazwiskiem żony Boba, Joy Byers. Pracował jako muzyk sesyjny Nashville, często dla Johnstona, m.in. grając na gitarze i basie elektrycznym na trzech albumach Boba Dylana w 1969 i 1970 roku oraz przy nagraniach Leonarda Cohena. Daniels nagrał swój pierwszy solowy album, Charlie Daniels, w 1971 roku (zob. 1971 w muzyce country). W 1969 roku wydał album The Youngbloods, Elephant Mountain.,
jego pierwszy przebój, piosenka „Uneasy Rider”, pochodzi z jego trzeciego albumu Honey in the Rock z 1973 roku i osiągnął 9 miejsce na liście Billboard Hot 100.
w tym okresie Daniels grał na skrzypcach na wielu wczesnych albumach zespołu Marshall Tucker: a New Life, Where we All Belong, Searchin' for a Rainbow, Long Hard Ride i Carolina Dreams., Daniels można usłyszeć na live części albumu Where We All Belong, nagranego w Milwaukee 31 lipca 1974 roku. W tym samym roku zorganizował pierwszy z serii koncertów Volunteer Jam z siedzibą w Nashville w stanie Tennessee, często grając z członkami Barefoot Jerry. Z wyjątkiem trzyletniej przerwy w późnych latach 80., korki trwały do 1996 roku. W 1999 r.rozpoczął się pierwszy z kilku koncertów Volunteer Jam, a w 2015 r. w Bridgestone Arena odbył się Jam z okazji 40-lecia pierwszego Volunteer Jam, a w 2016 r. kolejny, świętujący 80. urodziny., W 1975 roku znalazł się w czołowej trzydziestce jako lider zespołu Charlie Daniels z Southern rock self-identification anthem „The South' s Gonna Do It Again.””Long Haired Country Boy” był małym hitem w tym roku. Daniels gra na skrzypcach na albumie Hank Williams, Jr.z 1975 roku Hank Williams, Jr. and Friends.
Daniels zdobył Nagrodę Grammy w kategorii Best Country Vocal Performance w 1979 roku za utwór „The Devil Went Down To Georgia”, który we wrześniu 1979 roku zajął 3.miejsce na Billboard Hot 100., W następnym roku piosenka stała się wielkim sukcesem w rockowych stacjach radiowych po włączeniu jej do ścieżki dźwiękowej do filmu Urban Cowboy, w którym pojawia się na ekranie. Piosenka nadal otrzymuje regularne airplay na amerykańskich stacjach classic rock i country. Hard rock / heavy metalowa wersja utworu jest zawarta w grze wideo Guitar Hero III: Legends of Rock jako ostateczna bitwa gitarowa przeciwko ostatniemu bossowi (Lou, The devil). Daniels otwarcie wyraził swój sprzeciw wobec metalowej okładki, a devil czasami wygrywał w grze.,
w 1993 roku Daniels wraz ze skrzypkiem Markiem O 'Connorem nagrali sequel singla Danielsa” The Devil Went Down To Georgia „zatytułowanego”The Devil Came Back To Georgia”. Daniels gra na skrzypcach u boku O ' Connora, podczas gdy Johnny Cash, Marty Stuart i Travis Tritt śpiewają teksty. Piosenka znalazła się na albumie O ' Connora Heroes.
kolejne przeboje Danielsa to „In America” (numer 11 w 1980), „The Legend of Wooley Swamp” (numer 31 w 1980) i „Still in Sajgon” (numer 22 w 1982). W 1980 roku Daniels wziął udział w albumie koncepcyjnym muzyki country The Legend of Jesse James., Na przełomie lat 80. i 90. kilka albumów i singli Danielsa było hitami na listach przebojów w kraju, a muzyka nadal otrzymuje airplay w stacjach country. Daniels wydał kilka płyt gospel i Christian. W 1999 roku wystąpił gościnnie w piosence „All Night Long” Z Montgomery Gentry (Eddie Montgomery i Troy Gentry) na ich debiutanckim albumie Tattoos and Scars, który okazał się sukcesem komercyjnym.
charakterystyczny głos Danielsa został użyty w musicalu The Civil War Z 1999 roku. Występuje w prologu i „w wielkich czynach”., Daniels został wprowadzony do North Carolina Music Hall of Fame w 1999 roku.
Daniels w Louisville Waterfront Park, Kentucky, 29 kwietnia 2009 roku
w 2000 roku skomponował i wykonał muzykę do filmu Across The Line. Wystąpił gościnnie w dwóch odcinkach King Of The Hill: „Peggy' s Fan Fair”, który został wyemitowany 21 maja 2000 roku, oraz „The Bluegrass is Always Greener”, który został wyemitowany 24 lutego 2002 roku., W 2005 roku wystąpił gościnnie w teledysku Gretchen Wilson do piosenki „All Jacked Up”, a także wystąpił gościnnie w odcinku VeggieTales „Minnesota Cuke and The Search for Samson 's Hairbrush”, pisząc, produkując i wykonując piosenkę z Minnesoty Cuke. W 2006 roku grał w rezerwowym zespole Hanka Williamsa Jr.
18 października 2005 roku Daniels został uhonorowany jako ikona BMI podczas 53.dorocznej nagrody BMI Country Awards., W ciągu swojej kariery muzycznej Daniels zdobył sześć nagród BMI Country Awards; pierwszą nagrodę otrzymał w 1976 roku za utwór „The South' s Gonna Do It Again”.
w listopadzie 2007 roku Daniels został zaproszony do zespołu Grand Ole Opry. 19.01.2008 r.
Daniels mieszkał w Mount Juliet w stanie Tennessee, gdzie miasto nazwało park jego imieniem. Regularnie koncertował. W 2002 roku pojawił się w reklamach UPS przekonując kierowcę NASCAR Dale ' a Jarretta do wyścigu ciężarówką UPS. W 2009 roku Daniels zagrał na skrzypcach w reklamie dla GEICO.,
w październiku 2016 roku Daniels został członkiem Country Music Hall of Fame. W marcu 2017 roku HarperCollins ogłosił, że pamiętnik Danielsa, Never Look at the Empty Seats, zostanie wydany 24 października 2017 roku.
26 października 2018 roku Daniels wydał nowy album z pobocznym projektem Beau Weevils, wraz z CDB (Charlie Daniels Band) basistą Charliem Haywardem, producentem Jamesem Stroudem na perkusji i Billy ' m Crainem na gitarze. Album nosi tytuł Songs in the Key of E., 6 listopada 2018 roku Daniels wydał książkę z codziennymi inspirującymi cytatami i historiami zatytułowaną Let 's All Make the Day Count: the Everyday Wisdom of Charlie Daniels za pośrednictwem imprint HarperCollins' S Thomas Nelson.