Rayonnement thermique indépendant de la température

• rayonnement thermique
• émission thermique
• transition de phase
• matériaux quantiques
• transfert de chaleur

la quantité totale de puissance émise thermiquement par une surface dans l’espace libre peut être obtenue en intégrant son rayonnement spectral—donné par la loi de Planck et une émissivité—sur toutes les longueurs d’onde et angles hémisphériques (1, 2)., En supposant une dépendance angulaire négligeable de l’émissivité et en enveloppant L’intégrale angulaire dans la distribution du corps noir, IBB(λ,T), cette relation peut être exprimée asA λ λdλ ε(λ,t)IBB(λ,t)=Aetot(T)σT4,où A est la surface, ε(λ,T) est l’émissivité spectrale, λ est la longueur d’onde de l’espace libre, T est la température et σ est la constante de Stefan-Boltzmann., L’émissivité totale, etot (T), peut avoir une dépendance progressive à la température même si l’émissivité spectrale n’a pas une telle dépendance en raison de l’intégration de ε(λ) IBB(λ, T) (3); néanmoins, cette dépendance est généralement éclipsée par le terme T4, et donc etot peut souvent être considéré comme approximativement constant. Ainsi, la loi de Stefan-Boltzmann donne une cartographie un à un entre la température d’un objet et la puissance émise, résultant dans la sagesse conventionnelle que les objets plus chauds émettent plus de lumière (Fig. 1 A et C) et permettant des applications telles que l’imagerie infrarouge et la thermométrie sans contact (4, 5).,

Cette hypothèse d’une émissivité quasi constante doit être réexaminée pour les émetteurs thermiques comprenant des matériaux dont les propriétés optiques peuvent être largement ajustables à la température (c’est-à-dire thermochromiques). Par exemple, une émissivité qui augmente avec la température peut entraîner une augmentation de la puissance émise plus rapide que T4 (6, 7), et une émissivité qui diminue rapidement avec la température peut submerger et inverser la pente de la courbe de Stefan–Boltzmann typique (8, 9).,

ici, nous montrons qu’il est possible de réaliser une décomposition complète de la cartographie un à un conventionnelle entre la température et la puissance émise thermiquement, P. Un revêtement à émission thermique avec cette propriété unique peut servir de radiateur qui produit une quantité fixe de chaleur quelle que soit sa température et peut dissimuler les différences de température à travers Cette condition peut être écrite comme ∂P / ∂T = 0 et se produit lorsque etot=yT-4, Où γ est une constante avec des unités de kelvin (4)., Une surface avec etot qui correspond à cette forme sur une plage de température est désormais appelée un émetteur thermique différentiel zéro (ZDTE). Atteindre le comportement ZDTE en utilisant des matériaux réels est extrêmement difficile: le taux de changement nécessaire de l’émissivité avec la température est beaucoup plus important que ce qui peut être atteint en utilisant des matériaux conventionnels (par exemple, avec des semi-conducteurs de bande tels que le silicium, via la population d’électrons dépendante de la température dans la bande de conduction; 1B) mais est plus petit que celui des matériaux avec des transitions de phase abruptes (par exemple, le dioxyde de vanadium; refs. 8 et 10)., De plus, cette condition n’est possible que pour une dépendance de l’émissivité en température sans hystérésis; sinon, la condition ZDTE ne peut être satisfaite que pendant le chauffage ou le refroidissement, mais pas les deux (plus en détail dans L’annexe SI, section 1).,

ici, nous démontrons ZDTE dans la fenêtre de transparence atmosphérique de 8 à 14 µm (11) en utilisant de l’oxyde de nickel samarium (SmNiO3), une pérovskite corrélée qui présente une évolution forte mais relativement progressive de ses propriétés optiques sur la plage de température de ∼40 à ∼140 °C, résultant d’une transition isolateur – métal (IMT) entièrement réversible et sans hystérésis (12 ⇓ ⇓ ⇓ -16). L’IMT thermique dans SmNiO3 est due à une disproportion de charge dans le site Ni et implique des changements subtils dans l’angle de liaison Ni–O–Ni (12, 16)., Dans nos films SmNiO3 (Méthodes), cette transition entraînée thermiquement est réversible sur de nombreux cycles et n’a essentiellement pas d’hystérésis dans les deux cas électriques (Fig. 2A) et des mesures optiques (fig. 2B), en contraste frappant avec de nombreux autres matériaux avec des IMT solides . Les IMT sans hystérésis peuvent être trouvés dans les nickelates de terres rares avec des températures de transition de phase élevées, où l’absence négligeable ou totale d’hystérésis peut être due au découplage de L’IMT avec un ordre antiferromagnétique et une cinétique de transformation de phase plus rapide à des températures plus élevées (18, 19)., La nature unique de cet IMT est également directement observée dans nos cartes de spectroscopie d’absorption des rayons X (XAS) à résolution spatiale à travers la transition thermique , qui démontrent une variation douce avec la température (c.-à-d. l’absence de toute texture de domaine métallique/isolant à n’importe quelle température) jusqu’à une échelle de longueur de 20 nm, y compris pour les températures profondes dans L’IMT; voir les méthodes et L’annexe SI, section 5 pour plus de détails. Aucune caractéristique spatiale autre que le bruit du détecteur n’a été observée., La tendance de ces cartes spatiales (y compris des données supplémentaires dans L’annexe SI, section 5) suggère un croisement en douceur de la limite isolante à la limite métallique, qui s’accompagne d’un paysage de phase homogène. L’annexe SI comprend des données expérimentales montrant la stabilité sur de nombreux cycles (annexe SI, section 2) et des mesures de diffraction des rayons X qui aident davantage à expliquer le comportement de transition (annexe SI, section 3).

pour permettre la conception d’émetteurs thermiques utilisant SmNiO3, nous avons effectué une ellipsométrie spectroscopique à angle variable dépendant de la température sur la plage de longueurs d’onde de 2 à 16 µm, à travers toute la plage de transition de phase (Fig. 2 C et D)., Les données d’indice de réfraction complexes qui en résultent sont cohérentes avec le fait que le film devient progressivement plus métallique de la température ambiante à ∼140 °C. Nous notons que si les transitions graduelles sont généralement considérées comme moins utiles que les transitions brusques pour les technologies de commutation électronique et optique, ici la nature progressive et sans hystérésis de L’IMT dans SmNiO3 est essentielle pour la réalisation des ZDTEs.

pour minimiser la complexité et le coût de fabrication et ainsi réaliser des Zdte robustes et de grande surface, nous avons exploré des conceptions basées sur des films minces Non plastifiés de SmNiO3., Nous avons utilisé les propriétés optiques dépendantes de la température dans la Fig. 2 C Et D et des calculs optiques de couches minces bien établis (20) pour trouver la combinaison nécessaire d’épaisseur d’un film SmNiO3 et d’un substrat qui supporte la synthèse SmNiO3 (Fig. 3a et si annexe, section 4) pour obtenir ZDTE sur la fenêtre de transparence atmosphérique de 8 à 14 µm. Dans La Fig. 3A, nous avons tracé la dérivée de température calculée de la radiance intégrée émise pour plusieurs épaisseurs de SmNiO3 sur saphir, ce qui indique que ZDTE peut être atteint pour une épaisseur de SmNiO3 de ∼150 nm ou plus., Le résultat ne change pas beaucoup pour les films SmNiO3 plus épais que nm 250 nm, indiquant que les propriétés optiques du substrat n’affectent pas l’émissivité, faisant de SmNiO3 un revêtement de surface polyvalent pouvant être utilisé pour des technologies évolutives.

notre dispositif planaire fabriqué est constitué d’un film SmNiO3 de ∼220 nm cultivé sur un substrat de saphir c-plane (Fig. 3 A, encart; voir méthodes pour plus de détails), à partir de laquelle nous avons mesuré l’émissivité et le rayonnement spectral émis thermiquement qui en résulte. Parce que la structure résultante est opaque dans notre région de longueur d’onde d’intérêt et plate sur l’échelle de la longueur d’onde, la loi de Kirchhoff peut être utilisée pour calculer l’émissivité de direction normale eN(λ,T) à partir de mesures de réflectance d’incidence normale: eN(λ,T)=1-RN(λ,t) (Voir méthodes pour plus de détails)., Nous avons confirmé ce résultat en mesurant directement l’émission thermique, en la normalisant à un corps noir de laboratoire constitué d’une forêt de nanotubes de carbone de 0,1 mm de haut orientée verticalement (méthodes). On a pris soin d’isoler l’émission thermique de l’échantillon du fond thermique émis par les différents composants de notre instrument (22) (annexe SI, section 6). Les résultats obtenus à partir de ces deux mesures sont en excellent accord (fig. 3B).

Nous avons intégré le rayonnement spectral mesuré (Fig., 3C) sur la fenêtre de 8 à 14 µm pour obtenir le rayonnement intégré total émis thermiquement en fonction de la température, ce qui a montré l’effet zdte souhaité dans une fenêtre de température de ∼30 °C centrée autour de ∼120 °C (Fig. 3D). Loin du centre de la transition de phase de SmNiO3, c’est-à-dire en dessous de ∼80 et au-dessus de ∼140 °C, le profil de rayonnement par rapport à la température augmente de manière monotone, comme prévu pour un émetteur thermique non thermochrome typique. Nous notons que L’effet ZDTE est assez robuste pour différents angles d’émission (annexe SI, section 7).,

la présence de la région zéro-différentielle a des implications profondes pour l’imagerie infrarouge et le contrôle de la visibilité infrarouge. Pour le démontrer, nous avons effectué une expérience modèle dans laquelle deux échantillons—Notre zdte et une plaquette de saphir de référence—ont été montés sur un mandrin à température contrôlée de telle sorte que seul un coin touchait le mandrin et que la majeure partie de l’échantillon était en suspension dans l’air, ce qui a entraîné un gradient de température de ∼140 °C directement sur le dessus du mandrin à ∼105 °C au coin de la zone suspendue., Lorsqu’il est photographié avec une caméra infrarouge à ondes longues (LWIR), le gradient est facilement observable sur la référence sapphire (Fig. 1B) mais disparaît presque complètement sur notre ZDTE basé sur SmNiO3 (Fig. 1D). Notez que le point lumineux dans la partie inférieure de L’échantillon zdte correspond à une région sans SmNiO3 (c’est-à-dire, il s’agit simplement de saphir). C’est la zone couverte par le clip utilisé pour monter l’échantillon dans la chambre de pulvérisation. La différence de température apparente entre les échantillons sur la base de l’image de la caméra était de ∼34 °C pour le saphir et de 9 9 °C pour le ZDTE. Le même phénomène est observé sur la Fig., 4, où nous montrons l’évolution de la température de l’aspect infrarouge des ZDTEs à base de SmNiO3 par rapport à notre référence de corps noir de laboratoire (forêt de nanotubes de carbone) et de plaquettes de saphir et de silice fondue. Notez que nous avons analysé numériquement la chute de température sur toute l’épaisseur de la plaquette de saphir (c’est-à-dire du stade de la chaleur à la surface de l’échantillon) et constaté qu’elle est inférieure à 0,1 °C (annexe SI, section 8).

Nous notons que la présence d’émission différentielle nulle ne garantit pas nécessairement des signatures infrarouges complètement indépendantes de la température. Par exemple, de légères différences peuvent encore être observées dans l’émission de nos ZDTEs à 110 °C contre 140 °C sur la Fig., 4, résultant d’une combinaison d’effets comprenant une annulation imparfaite de la courbe du corps noir et le changement de la lumière réfléchie de l’environnement, car un changement d’émissivité coïncide avec un changement de réflectance. Ce dernier peut être compensé lors de la conception des ZDTEs en considérant à la fois la lumière émise et réfléchie, en supposant une température de fond particulière.,

En conclusion, nous avons démontré que la relation un à un typique entre la température et le rayonnement thermique peut être rompue à l’aide de revêtements à émetteur thermique différentiel nul (ZDTE) à base de SmNiO3, un matériau quantique doté d’une transition isolant-métal (IMT) sans hystérésis. La plage de température de l’effet d’émission différentielle zéro peut être largement réglée par le contrôle de la déformation, du dopage ou de l’inclinaison de SmNiO3, qui peut décaler la plage de transition à la température ambiante et même en dessous (15, 23⇓-25)., Par exemple, les alliages de samarium et de nickelates de néodyme peuvent avoir des températures IMT approximativement comprises entre -100 °C et 100 °C en fonction de la composition spécifique (26), ce qui peut permettre la conception de ZDTE sur une large plage de températures (annexe SI, section 9). La capacité de découpler la température et le rayonnement thermique grâce à notre conception simple permet de dissimuler les signatures thermiques sur de grandes surfaces, par exemple pour les technologies de confidentialité personnelles portables, et a également des implications pour la gestion thermique dans l’espace., Plus largement, cette démonstration peut motiver des domaines d’investigation pour les matériaux quantiques qui possèdent des structures électroniques hautement accordables.