en 1964, Daniels co-escribió «It Hurts Me» (una canción que Elvis Presley grabó) con su amigo, el productor Bob Johnston, bajo el nombre de la esposa de Bob, Joy Byers. Trabajó como músico de sesión en Nashville, a menudo para Johnston, incluyendo tocar la guitarra y el bajo eléctrico en tres álbumes de Bob Dylan durante 1969 y 1970, y en grabaciones de Leonard Cohen. Daniels grabó su primer álbum en solitario, Charlie Daniels, en 1971 (véase 1971 en música country). También produjo el álbum de 1969 de The Youngbloods, Elephant Mountain.,
su primer éxito, la canción novedosa «Uneasy Rider», fue de su tercer álbum de 1973, Honey In The Rock, y alcanzó el número 9 en el Billboard Hot 100.
Daniels en concierto en el Chumash Casino Resort en Santa Ynez, California
durante este período, Daniels tocó el violín en muchos de los primeros álbumes de la Marshall Tucker Band: a New Life, Where We All Belong, Searchin ‘ for a Rainbow, Long Hard Ride y Carolina Dreams., Daniels se puede escuchar en la parte en vivo del álbum Where We All Belong, grabado en Milwaukee el 31 de julio de 1974. El mismo año, organizó el primero de una serie de conciertos de Jam voluntarios con sede en o alrededor de Nashville, Tennessee, a menudo tocando con miembros de Barefoot Jerry. A excepción de una brecha de tres años a finales de la década de 1980, los Jams continuaron hasta 1996. En 1999, comenzó la primera de varias giras de Volunteer Jam, y en 2015, una Jam celebrando el 40 aniversario de la primera Jam Volunteer se llevó a cabo en Bridgestone Arena, y otra siguió en 2016, celebrando su 80 cumpleaños., En 1975, tuvo un éxito top 30 como líder de la Charlie Daniels Band con el himno de autoidentificación de Southern rock » The South’s Gonna Do It Again.»Long Haired Country Boy» fue un éxito menor en ese año. Daniels toca el violín en Hank Williams, Jr., 1975 álbum de Hank Williams, Jr., y Amigos.
Daniels ganó el Premio Grammy a la mejor interpretación vocal Country en 1979 por «The Devil Went Down To Georgia», que alcanzó el número 3 en el Billboard Hot 100 en septiembre de 1979., Al año siguiente, la canción se convirtió en un gran éxito de crossover en las estaciones de radio de rock después de su inclusión en la banda sonora de la exitosa película Urban Cowboy, en la que hace una aparición en pantalla. La canción todavía recibe difusión regular en las estaciones de rock clásico y country DE LOS ESTADOS UNIDOS. Una versión de hard rock/heavy metal de la canción se incluye en el videojuego Guitar Hero III: Legends of Rock como la batalla final de la guitarra contra The last boss (Lou, The devil). Daniels declaró abiertamente su oposición a la portada de metal y al diablo ganando ocasionalmente en el juego.,
en 1993, Daniels se asoció con el violinista Mark O’Connor para grabar una secuela del sencillo de Daniels de 1979 «The Devil Went Down To Georgia» titulado «The Devil Came Back to Georgia». Daniels toca el violín junto a O’Connor, mientras que Johnny Cash, Marty Stuart y Travis Tritt cantan la letra. La canción está en el álbum Heroes de O’Connor.
Los siguientes éxitos pop de Daniels incluyen «In America» (número 11 en 1980),» The Legend of Wooley Swamp «(número 31 en 1980), y» Still in Saigon » (número 22 en 1982). En 1980, Daniels participó en el álbum conceptual de música country The Legend of Jesse James., A finales de los años 1980 y 1990, varios de los álbumes y singles de Daniels fueron éxitos en las listas de country, y la música continúa recibiendo difusión en las estaciones de country. Daniels lanzó varios gospel y Christian records. En 1999, hizo una aparición vocal invitada en su canción «All Night Long» con Montgomery Gentry (Eddie Montgomery y Troy Gentry) para su álbum debut Tattoos and Scars, que fue un éxito comercial.
La voz distintiva de Daniels se utiliza en el musical de 1999 the Civil War. Aparece en el prólogo y en «in Great Deeds»., Daniels fue incluido en el North Carolina Music Hall of Fame en 1999.
Daniels en Louisville Waterfront Park, Kentucky, 29 de abril de 2009
en 2000, compuso e interpretó la partitura para la película Across the Line. Él estrella invitada como él mismo en dos episodios de King of The Hill: «Peggy’s Fan Fair», que se emitió el 21 de mayo de 2000, y» The Bluegrass is Always Greener», que se emitió el 24 de febrero de 2002., En 2005, hace un cameo en el video musical de Gretchen Wilson Para «All Jacked Up», así como hacer una aparición musical en el episodio de VeggieTales» Minnesota Cuke and The Search for Samson’s Hairbrush», escribiendo, produciendo e interpretando el tema musical de Minnesota Cuke. En 2006, tocó en la banda de respaldo de Hank Williams Jr. en la secuencia de apertura de Monday Night Football.
el 18 de octubre de 2005, Daniels fue honrado como un icono de BMI en la 53a anual BMI Country Awards., La composición de Daniels obtuvo seis premios BMI Country durante su carrera musical; el primer premio llegó en 1976 por «The South’s Gonna Do It Again».
en noviembre de 2007, Daniels fue invitado a convertirse en miembro del Grand Ole Opry. Fue incluido en la edición del Opry del 19 de enero de 2008.
Daniels vivió en Mount Juliet, Tennessee, donde la ciudad nombró un parque en su honor. Continuó de gira regularmente. Apareció en comerciales para UPS en 2002 convenciendo al piloto de NASCAR Dale Jarrett para competir con el camión de UPS. En 2009, Daniels apareció tocando el violín en un comercial para GEICO.,
en octubre de 2016, Daniels se convirtió en miembro del Country Music Hall of Fame. En marzo de 2017, HarperCollins anunció que las memorias de Daniels, Never Look at the Empty Seats, se publicarían el 24 de octubre de 2017.
el 26 de octubre de 2018, Daniels lanzó un nuevo álbum con un proyecto paralelo llamado Beau Weevils, junto con el bajista de CDB (Charlie Daniels Band) Charlie Hayward, el productor James Stroud en la batería y Billy Crain en la guitarra. El álbum se titula Songs in the Key of E., El 6 de noviembre de 2018, Daniels lanzó un libro de citas e historias inspiradoras diarias titulado Let’s All Make the Day Count: the Everyday Wisdom of Charlie Daniels a través del sello Thomas Nelson de HarperCollins.