Temperaturafhængig termisk stråling

• termisk stråling
• termisk emission
• faseovergangen
• quantum materialer
• heat transfer

Den samlede mængde energi, termisk, der udsendes af en overflade i frit rum kan opnås ved at integrere sin spektrale radians—givet af Planck ‘ s lov og en emissivitet—over alle bølgelængder og halvkugleformet vinkler (1, 2)., Forudsat ubetydelig kantede afhængighed af emissivitet og indpakning kantede integreret i blackbody distribution, IBB(λ,T), dette forhold kan være udtryk for asA∫λdλ ε(λ,T)IBB(λ,T)=Aetot(T)σT4,hvor A er det areal, ε(λ,T) er den spektrale emissivitet, λ er gratis-plads bølgelængde, T er temperaturen, og σ er Stefan–Boltzmanns konstant., Den samlede emissivitet, etot(T), kan have en gradvis temperatur afhængighed, selv hvis den spektrale emissivitet har ikke en sådan afhængighed på grund af den integration af ε(λ)IBB(λ,T) (3); dog, denne afhængighed er normalt overskygges af den T4 sigt, og så etot kan ofte anses for at være tilnærmelsesvis konstant. Således giver Stefan-Bolt .mann-loven en en-til-en-kortlægning mellem temperaturen på et objekt og den udsendte kraft, hvilket resulterer i den konventionelle visdom, at varmere genstande udsender mere lys (fig. 1 A og C) og muliggør applikationer såsom infrarød billeddannelse og ikke-kontakttermometri (4, 5).,

denne antagelse om en næsten konstant emissivitet skal undersøges igen for termiske emittere omfattende materialer, hvis optiske egenskaber kan være bredt indstillelige med temperatur (dvs.termokromik). For eksempel, en emissivitet, der stiger med temperaturen kan resultere i, at der udsendes magt vokser hurtigere end T4 (6, 7), og en emissivitet, der hurtigt falder med temperaturen kan overvælde og omvendt hældningen af den typiske Stefan–Boltzmann-kurven (8, 9).,

Her viser vi, at det er muligt at opnå en fuldstændig opdeling af de traditionelle én-til-én mapping mellem temperatur og den temperatur, der udsendes magt, P. Et termisk-emissions belægning med denne unikke ejendom kan tjene som en radiator, der udsender et fast beløb af varme uanset temperatur, og kan dække over forskelle i temperatur på tværs af et objekt fra infrarøde kameraer. Denne betingelse kan skrives som P P/. T=0 og opstår, når etot=yT−4, hvor γ er en konstant med enheder af kelvin (4)., En overflade med etot, der passer til denne form over et temperaturområde, betegnes fremover som en nul-differentiel termisk emitter (.dte). Nå ZDTE adfærd ved hjælp af virkelige materialer er ekstremt udfordrende: De nødvendige ændringer af emissivitet med en temperatur, der er meget større, end hvad der kan opnås ved hjælp af konventionelle materialer (fx med band halvledere såsom silicium, via temperatur-afhængige befolkning af elektronerne i ledningen band; Fig. 1B), men er mindre end for materialer med pludselige faseovergange (f van vanadiumdio .id; refs. 8 og 10)., Desuden er denne betingelse kun mulig for en hysteresefri temperaturafhængighed af emissiviteten; ellers kan conditiondte-tilstanden kun opfyldes under enten opvarmning eller afkøling, men ikke begge (yderligere diskuteret i SI-Appendiks, afsnit 1).,

Her, vi kan vise, ZDTE i 8 – til 14-µm atmosfærens gennemsigtighed vindue (11) ved hjælp af samarium nikkel-oxid (SmNiO3), en korreleret perovskite, der har stærke endnu relativt gradvise udvikling af dets optiske egenskaber over temperaturområdet ∼40 til ∼140 °C, som følge af en fuldt reversible og hysterese-gratis termisk drevet isolator-til-metal overgang (IMT) (12⇓⇓⇓-16). Den termiske IMT i SmNiO3 skyldes afgiftsforstærkning på Ni-stedet og involverer subtile ændringer i Ni–O–Ni-bindingsvinklen (12, 16)., I vores SmNiO3-film (metoder) er denne termisk drevne overgang reversibel over mange cyklusser og har i det væsentlige ingen Hysterese i begge elektriske (fig. 2A) og optiske målinger (Fig. 2B), i skarp kontrast til mange andre materialer med stærke IMT ‘ er . Hysterese-gratis IMTs kan findes i de sjældne jordarters nickelates med høj fase-overgang temperaturer, hvor ubetydelig eller fuldstændigt fravær af hysterese kan være på grund af afkoblingen af IMT med antiferromagnetic bestilling og hurtigere fase-transformation kinetik ved højere temperaturer (18, 19)., Den unikke karakter af denne IMT er også observeret direkte i vores rumligt løst X-ray absorption spektroskopi (XAS) kort over den termiske overgang , som viser, glat variation med temperaturen (dvs, den manglende metalliske/isolerende domæne tekstur ved enhver temperatur) ned til en ∼20-nm længde omfang, herunder for temperaturer dybt i IMT; se, Metoder og SI Bilag 5 for detaljer. Der blev ikke observeret andre rumlige egenskaber end detektorstøj., Tendensen i disse rumlige kort (inklusive yderligere data i Si-Appendiks, afsnit 5) antyder en jævn krydsning fra den isolerende grænse til den metalliske, der ledsages af et homogent faselandskab. SI-appendiks indeholder eksperimentelle data, der viser stabilitet over mange cyklusser (SI-Appendiks, afsnit 2) og Røntgendiffraktionsmålinger, der yderligere hjælper med at forklare overgangsadfærden (SI-Appendiks, afsnit 3).

for At muliggøre design af termisk udledere hjælp SmNiO3, vi udførte temperatur-afhængige variabel vinkel spektroskopiske ellipsometry i løbet af de 2 – til 16-µm bølgelængdeområde, gennem hele sortimentet af faseovergangen (Fig. 2 C og D)., Den deraf følgende komplekse brydningsindeks-indeks, der er i overensstemmelse med den film bliver gradvist mere metallisk fra stuetemperatur til ∼140 °C. Vi bemærke, at mens gradvise overgange er generelt anses for at være mindre brugbar end bratte overgange for elektronisk og optisk kobling teknologier, her den gradvise og hysterese-fri natur af IMT i SmNiO3 er afgørende for realiseringen af ZDTEs.

for at minimere fabrikationskompleksitet og omkostninger og dermed realisere robuste og store areadt ‘ er, udforskede vi design baseret på upatterned tynde film af SmNiO3., Vi brugte de temperaturafhængige optiske egenskaber i Fig. 2 C og D og veletablerede optisk tynd-film-beregninger (20) for at finde den nødvendige kombination af tykkelsen af en SmNiO3 film og et substrat, der understøtter SmNiO3 syntese (Fig. 3A og Si Appendiks, afsnit 4) for at opnå ZDTE over vinduet 8 – til 14-µm atmosfærisk gennemsigtighed. I Fig. 3A, vi plottet den beregnede temperatur er afledt af den udsendte integreret udstråling i flere tykkelser af SmNiO3 på safir, hvilket indikerer, at ZDTE kan opnås for SmNiO3 tykkelse ∼150 nm eller derover., Resultatet ændrer sig ikke meget for SmNiO3 film tykkere end ∼250 nm, hvilket indikerer, at de optiske egenskaber af underlaget, berører ikke emissivitet, hvilket gør SmNiO3 en alsidig overflade belægning, der kan udnyttes til skalerbare teknologier.

vores fabrikerede plane enhed består af en 220 220-nm SmNiO3-film dyrket på et c-plan safirsubstrat (fig. 3 A, indsat; se metoder til detaljer), hvorfra vi målte emissiviteten og den resulterende termisk udsendte spektrale udstråling. Fordi den deraf følgende struktur er uigennemsigtig i vores bølgelængde område af interesse og fladskærms om omfanget af den bølgelængde, Kirchhoff ‘ s lov kan bruges til at beregne normal-retning emissivitet da(λ,T) fra normal-forekomst reflektans målinger: da(λ,T)=1−RN(λ,T) (se Metoder for detaljer)., Vi bekræftede dette resultat ved at måle den termiske emission direkte, normalisere til et laboratorium blackbody bestående af en lodret orienteret 0,1 mm høj carbon nanorør skov (metoder). Der blev taget omhu for at isolere prøvens termiske emission fra den termiske baggrund udstrålet af de forskellige komponenter i vores instrument (22) (SI-Appendiks, afsnit 6). Resultaterne fra disse to målinger er i god overensstemmelse (Fig. 3B).

Vi integrerede den målte spektrale udstråling (fig., 3C) over 8-til 14-µm vinduet for at opnå den samlede termisk udsendte integrerede udstråling som en funktion af temperaturen, som viste den ønskede effectdte effekt inden for et 30 30 30 C temperaturvindue centreret omkring 120 120.C (fig. 3D). Væk fra centrum af faseovergangen af SmNiO3, der er under ∼80 og over ∼140 °C, udstråling-vs-temperatur-profil bliver monotonically stigende, som det forventes for et typisk nonthermochromic termisk emitter. Vi bemærker, at effectdte-effekten er ret robust for forskellige emissionsvinkler (SI-Appendiks, afsnit 7).,

tilstedeværelsen af det nul-differentielle område har dybe konsekvenser for infrarød billeddannelse og kontrol af infrarød synlighed. For at demonstrere dette, har vi udført en model eksperiment, hvor to prøver—vores ZDTE og en henvisning safir wafer—blev monteret på en temperatur-kontrolleret chuck sådan, at kun et hjørne var rørende chuck og de fleste af prøven blev suspenderet i luft, hvilket resulterer i en temperaturgradient fra ∼140 °C direkte på toppen af chuck at ∼105 °C på hjørnet af suspenderet område., Når billedet er afbildet med et langbølget infrarødt (L .ir) kamera, er gradienten let observerbar på safirreferencen (Fig. 1B), men forsvinder næsten fuldstændigt på vores SmNiO3-baserede Smdte (fig. 1D). Bemærk, at lyspunktet i bunden af sampledte-prøven svarer til et område uden SmNiO3 (dvs.det er simpelthen safir). Dette er det område, der er dækket af klemmen, der bruges til at montere prøven i forstøvningskammeret. Den tilsyneladende temperaturforskel på tværs af prøverne baseret på kamerabilledet var 34 34.C for Safiren og 9 9. C for .dte. Det samme fænomen ses i Fig., 4, hvor vi viser temperaturudviklingen i det infrarøde udseende af SmNiO3-baserede Smdt ‘ er sammenlignet med vores laboratorium blackbody reference (carbon nanotube forest) og safir og smeltede silica wafersafers. Bemærk, at vi numerisk analyserede temperaturfaldet over safirskivens tykkelse (dvs.fra varmetrinnet til overfladen af prøven) og fandt, at det er mindre end 0,1. c (SI-Appendiks, afsnit 8).

Vi bemærker, at tilstedeværelsen af nul-differentiel emission ikke nødvendigvis garanterer helt temperaturuafhængige infrarøde signaturer. For eksempel kan der stadig observeres små forskelle i emissionen fra vores ZDT ‘ er ved 110 vs. C vs. 140.C i Fig., 4, som følge af en kombination af effekter, der omfatter ufuldkommen annullering af blackbody kurve og ændringen af det reflekterede lys fra omgivelserne, da en ændring i emissivitet falder sammen med en ændring i reflektans. Sidstnævnte kan kompenseres under design af .dtes ved at overveje både det udsendte og reflekterede lys under forudsætning af en bestemt baggrundstemperatur.,

konklusionen er, at vi har vist, at den typiske én-til-én forhold mellem temperatur og termisk stråling kan udskilles ved hjælp af nul-differential termisk emitter (ZDTE) belægninger er baseret på SmNiO3, en quantum materiale med en hysterese-gratis termisk drevet isolator-til-metal overgang (IMT). Temperaturområdet for nul-differentialemissionseffekten kan indstilles bredt ved belastning, doping eller vippekontrol af SmNiO3, som kan skifte overgangsområdet til stuetemperatur og endda under (15, 23⇓-25)., For eksempel kan legeringer af samarium-og neodym-nickelater have IMT-temperaturer omtrent mellem -100 and C og 100.C afhængigt af den specifikke sammensætning (26), hvilket kan muliggøre designdte-design over et bredt temperaturområde (SI-Appendiks, afsnit 9). Evnen til at afkoble temperatur og termisk stråling med vores enkle design gør det muligt for metoder til at skjule varme signaturer over store områder, for eksempel til bærbare personlige privacy teknologier, og også har konsekvenser for varmestyring i rummet., Mere bredt kan denne demonstration motivere undersøgelsesområder for kvantematerialer, der har meget justerbare elektroniske strukturer.